Einblicke in die photovoltaischen Eigenschaften von Indiumsulfid als Elektronentransportmaterial in Perowskit-Solarzellen

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9076 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Jüngsten Berichten zufolge haben organometallische Perowskit-Solarzellen (OPSCs) mit planarer Struktur eine bemerkenswerte Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) erreicht, wodurch sie gegenüber der traditionelleren Silizium-Photovoltaik sehr konkurrenzfähig sind. Für die weitere Verbesserung von PCE ist weiterhin ein umfassendes Verständnis der OPSCs und ihrer einzelnen Teile erforderlich. In dieser Arbeit wurden planare Heteroübergangs-OPSCs auf Basis von Indiumsulfid (In2S3) vorgeschlagen und mit dem Programm SCAPS (ein Solar Cell Capacitance Simulator)-1D simuliert. Zunächst wurde die OPSC-Leistung mit der experimentell hergestellten Architektur (FTO/In2S3/MAPbI3/Spiro-OMeTAD/Au) kalibriert, um die optimalen Parameter jeder Schicht zu bewerten. Die numerischen Berechnungen zeigten eine signifikante Abhängigkeit von PCE von der Dicke und Defektdichte des MAPbI3-Absorbermaterials. Die Ergebnisse zeigten, dass sich die PCE mit zunehmender Dicke der Perowskitschicht allmählich verbesserte, anschließend jedoch bei Dicken von mehr als 500 nm ein Maximum erreichte. Darüber hinaus wurde erkannt, dass Parameter wie der Serienwiderstand und der Shunt-Widerstand die Leistung des OPSC beeinflussen. Am wichtigsten ist, dass unter den optimistischen Simulationsbedingungen ein Champion-PCE von über 20 % erzielt wurde. Insgesamt schnitt der OPSC zwischen 20 und 30 °C besser ab und seine Effizienz nimmt oberhalb dieser Temperatur rapide ab.

The scientific community has shown a great deal of interest in researching perovskite solar cells (OPSCs), which are mainly comprised of organic–inorganic metal halide compounds and are used to produce high-efficiency and inexpensive photovoltaic (PV) technologies1,2,3. These semiconductors have a number of important characteristics, including high charge carrier mobility, long carrier diffusion length, adjustable bandgaps, and a high absorption coefficient4,5,6,7. Due to such exceptional properties, photoconversion efficiency (PCE) values spiked substantially, from 3.8% in 2009 to over 25% in 20218, 25% conversion efficiency. Joule 5, 1033–1035 (2021)." href="#ref-CR9" id="ref-link-section-d8458561e671_1"> 9,10,11. Ein OPSC besteht aus einer Vorderelektrode, einem Elektronentransportmaterial (ETM), einer Lichtsammelschicht, einem Lochtransportmaterial (HTM) und einer Rückelektrode. Das Erntematerial eines OPSC erzeugt Ladungsträger, wenn es Sonnenlicht ausgesetzt wird12,13,14,15. Diese Fototräger werden von ETMs und HTMs an die entsprechenden Elektroden geliefert. Die Relevanz von Ladungstransportmaterialien ist neben der Rolle der Perowskitschicht von entscheidender Bedeutung für die gesamte PV-Leistung von OPSCs. Beispielsweise ist Titandioxid (TiO2), ein gängiges ETM, nicht für die Herstellung großer Geräte geeignet, da es eine Betriebstemperatur von mehr als 400 °C erfordert. Die Verwendung von TiO2 in hocheffizienten OPSCs wird durch die geringe Elektronenmobilität (µe) und UV-Instabilität des Materials weiter eingeschränkt16,17,18. Dies unterstreicht die Notwendigkeit, nach einer geeigneten ETM-Schicht mit geeigneten Eigenschaften zu suchen, wie z. B. hohem µe, guter elektrischer Leitfähigkeit (σ) und Herstellung bei niedriger Temperatur.

Kompakte ETM-basierte planare PSCs haben ein vereinfachtes Layout und sind einfacher herzustellen. TiO2 und ZnO wurden häufig als ETMs für Planarnip-OPSCs verwendet19,20,21,22,23. Dennoch weisen planare OPSCs, die auf verdichtetem TiO2 und ZnO basieren, aufgrund der begrenzten Ladungsträgermobilität der Materialien, der versetzten Energieniveauausrichtung mit Perowskiten und der Defektfallen an der Oberfläche häufig eine geringe Stabilität auf24,25,26,27,28. Daher ist es wichtig, modernste ETM-Komponenten für OPSCs bereitzustellen. Indiumsulfid (In2S3) ist ein Halbleiter vom n-Typ mit ausgezeichneter Trägermobilität, Ungiftigkeit, ausreichender Bandlücke, einstellbaren elektrischen Eigenschaften und guter thermischer Haltbarkeit29,30, die sich alle ideal für die Verwendung als ETM in Solarzellen eignen31,32. Durch Anpassen der Dauer der chemischen Badabscheidung auf 2 Stunden konnten Hou et al. konnten ein In2S3-Nanoflocken-Array als ETMs für CH3NH3PbI3-OPSCs konstruieren und erreichten eine Leistung von 18,22 %. Die Langzeitstabilität von In2S3-OPSC wurde in dieser Arbeit jedoch nicht untersucht30. Ein Jahr später stellten Xu et al. stellten In2S3-Blätter als ETMs für CH3NH3PbI3-Geräte mithilfe eines lösungsmittelthermischen Ansatzes für 2 Stunden her und erreichten einen Wirkungsgrad von 18,83 %33. Anschließend haben Yang et al. unternahm weitere Anstrengungen zur Verwendung von In2S3-Filmen und entwickelte eine sprühunterstützte Abscheidungstechnik als ETM für semitransparente CsPbIBr2-OPSCs. Die optimierten Geräte erzielten eine Leistung von 5,59 % bei verbesserter Umgebungsstabilität34. Soweit wir das beurteilen können, liegen bisher keine relevanten theoretischen Studien zur Verwendung von In2S3 als ETM in Perowskit-Solarzellen vor.

In dieser Arbeit wurde die erste konventionelle Nip-Planar-Architektur von OPSCs mit In2S3 als Elektronentransportmaterial simuliert und optimiert. Um unsere Daten zu verifizieren, haben wir die Ergebnisse eines experimentell veröffentlichten 18,83 % robusten und stabilen Einzelkationen-OPSC (FTO/In2S3/MAPbI3/Spiro-OMeTAD/Au)33 nachgebildet. Um die Effizienz des Kontroll-OPSC zu verbessern, wurde die Dickenschwankung des Perowskits (tp) weiter untersucht. Neben der Dickenschwankung wurden auch die Auswirkungen der Defektdichte (NT), des Serienwiderstands (Rs), des Shunt-Widerstands (Rsh) und der Betriebstemperatur auf die OPSC-Leistung untersucht. Unsere Forschung kann einige wichtige Ratschläge für das OPSC-Design und die OPSC-Optimierung auf der Grundlage theoretischer Prinzipien geben.

Die numerische Modellierung der Geräte ermöglicht es uns, die Dynamik von Solarzellen zu verstehen, ohne dass eine tatsächliche Herstellung erforderlich ist. Es bietet außerdem einen allgemeinen Überblick über die Funktionalität des Geräts. In dieser Simulationsstudie wurde das eindimensionale SCAPS (Version 3.3.07) verwendet. Im Jahr 2000 erstellten Forscher der Universität Gent in Belgien dieses Open-Source-Programm, das jederzeit heruntergeladen werden kann35. Die SCAPS-Software unterstützt bei der Modellierung planarer und abgestufter PV-Strukturen mit bis zu sieben Komponenten und bietet zusätzliche Funktionen zur Berechnung des Bandausrichtungsdiagramms, des Strom-Spannungs-Verhaltens (J–V), der Quanteneffizienz (QE), der Rekombination und der Erzeugungsströme. und andere wesentliche PV-Eigenschaften. SCAPS-1D stützt sich bei der Durchführung seiner Berechnungen hauptsächlich auf die gut etablierte Poisson-Formel und die Kontinuitätsgesetze für Elektronen und Löcher36,37,38,39. SCAPS ist eine sehr leistungsstarke Software zur Durchführung von Solarzellen. Eine Beschreibung des Programms und der verwendeten Algorithmen finden Sie in der Literatur40,41 und im Benutzerhandbuch42.

Dabei ist q die Ladung, V das Potential, p(x) die Konzentration freier Löcher, n(x) die Konzentration freier Elektronen, ε die dielektrische Permittivität, \({N}_{D}^{+} \left(x\right)\) ist die Donordichte, \({N}_{A}^{-}\left(x\right)\) ist die Akzeptordichte, pt(x) ist die Lochfallenkonzentration , nt(x) ist die Fallenkonzentration eines Elektrons, Jn ist die Stromdichte eines Elektrons, Jp ist die Stromdichte eines Lochs, Gn ist die Elektronenerzeugungsrate, Gp ist die Locherzeugungsrate, Rn ist die Rekombinationsrate von Elektronen, Rp ist die Rekombinationsrate von Löchern.

Hier haben wir eine typische Nip-PV-Architektur mit CH3NH3PbI3-Perowskit als photoaktivem Film, kompaktem In2S3 als ETM und einem organischen Spiro-OMeTAD-Film als HTM simuliert, mit fluorhaltigem SnO2 (FTO) und Gold (Au) als Vorderseite und Rückelektroden bzw. In Abb. 1a sehen wir ein grafisches Diagramm der FTO/In2S3/CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Au-Gerätebaugruppe. Die Tabellen 1 und 2 fassen die grundlegenden Geräteparameter mehrerer in dieser Analyse verwendeter Materialien zusammen, die aus der theoretischen und experimentellen Literatur stammen. Die Arbeitsfunktionen für die vordere und hintere Elektrode betrugen 4,4 eV bzw. 5,2 eV. Die SCAPS-Software berechnete das Absorptionsspektrum jeder Schicht basierend auf den optischen Vorzügen der Materialien und der Geometrie des Geräts.

(a) In der Simulation verwendete Solarzellenstruktur. (b) Bandausrichtungsdiagramm des vorgeschlagenen OPSC. (c) Ein Darstellungsvergleich zwischen experimentellen und modellierten Parametern unseres Kontroll-OPSC33.

Die Defekte wurden 0,6 eV über dem Valenzband mit einer bestimmten Energie von 0,1 eV unter Berücksichtigung der Gaußschen Energieverteilung und des Einfangquerschnitts der Träger von 10–15 cm2 verwendet. Der Strahlungsrekombinationskoeffizient für Perowskit betrug 2,3 × 10–9 cm3/s, was berücksichtigt wurde. Die Modellanalyse fügte Unvollkommenheiten an den HTM/Perowskit- und Perowskit/ETM-Grenzflächen von etwa 1010 cm-2 hinzu. Für die Berechnungen wurden das konventionelle AM 1,5 G-Spektrum und eine Temperatur von 300 K verwendet.

Abbildung 1b zeigt das Bandstrukturdiagramm für das vorgeschlagene OPSC-Nip-Layout. An der Leitungsbandschnittstelle von In2S3 und CH3NH3PbI3 existiert eine Potentialbarriere von 0,12 eV, die eine vorteilhafte Barriere für den besseren Transport von Elektronen vom Perowskit zum ETM darstellt, wohingegen am Übergang des Valenzbandes von Perowskit und HTM Löcher vorhanden sein müssen mit einer großen Barriere von 0,13 eV zu kämpfen haben. Das J-V-Diagramm der vorgeschlagenen Zellarchitektur wurde analysiert, nachdem die entsprechenden Schichtparameter und Betriebsbedingungen bestimmt wurden (wie in diesem Abschnitt behandelt). Abbildung 1c zeigt das berechnete J-V-Diagramm und seine anfänglichen Ausgabeparameter. Wir haben einen Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von 19,71 % erreicht, was nahe an dem PCE von 18,83 % liegt, der experimentell veröffentlicht wurde33. Eine leichte Diskrepanz zwischen den experimentellen und den berechneten Ergebnissen besteht darin, dass in der vorliegenden Forschung die FTO- und Au-Schichten als Vorder- und Rückelektroden verwendet wurden, wobei die Dicke der Vorder- und Rückkontakte nicht geändert werden kann. In der experimentellen Forschung wurden sie jedoch als Schichten mit entsprechenden Dicken eingesetzt.

Dieser Artikel enthält keine von den Autoren durchgeführten Studien mit menschlichen Teilnehmern oder Tieren. Wir halten uns an die ethischen Standards. Wir erteilen unser Einverständnis zur Teilnahme.

Die Steigerung der Effizienz des Geräts hängt stark von der Dicke der Absorberschicht ab. Allerdings führt die Verwendung einer sehr dicken photoaktiven Schicht zu einer geringen Ladungsträgerextraktionsrate und erheblichen Verlusten durch Ladungsrekombination; Es ist entscheidend, das richtige Gleichgewicht zwischen diesen beiden Varianten zu finden. Daher ist die Optimierung der lichtabsorbierenden Dicke für die Bestimmung der Phototrägerproduktion und der Spektrumsantwort in der Photovoltaik von entscheidender Bedeutung47. Die erhaltenen J-V-Diagramme sind in Abb. 2a dargestellt, mit Variationen der Perowskitdicke im Bereich von 0,3 bis 1,1 µm, während Abb. 2b – e die Variationen der JSC-, VOC-, FF- und PCE-Parameter zeigen. Gemäß Abb. 2 führt eine Erhöhung der Perowskitdicke zu einem Anstieg des JSC und einer Verringerung des VOC. Der Trend steigender JSC-Werte ist auf die zunehmende Produktion von Fototrägern zurückzuführen. Ein dünner Perowskitfilm führt zu geringeren Absorptionsraten langwelliger Photonen, was zu einer geringeren Bildung von Fototrägern und schlechteren JSC-Werten führt48. Darüber hinaus führt die schlechte Rekombination aufgrund des dünnen Perowskits zu einem hohen VOC-Gehalt. Durch die Erhöhung der Dicke des Absorberperowskits erhöht sich auch die Fähigkeit der Schicht, Licht mit längeren Wellenlängen zu absorbieren. Dadurch werden mehr Ladungsträger produziert, was zu einer Wertsteigerung des JSC49 führt. Allerdings steigt mit höherer Absorption auch die Rekombinationsrate der Phototräger, da Phototräger eine längere Strecke zurücklegen müssen, bevor sie sich den entsprechenden Elektroden nähern. Die Zunahme der Perowskitdicke erhöht den Rs, was zu einer Abnahme des FF führt. Die Effizienzsteigerung ist auf den stetigen Anstieg der JSC zurückzuführen. Unsere Berechnungen legen nahe, dass der ideale Wert für die Perowskitdicke 0,7 µm betragen sollte, um die höchste Leistung von MAPbI3-basierten Einzelkationen-OPSCs zu erzielen. Daher ist die Optimierung der Dicke der Perowskitschicht entscheidend für die Erzielung der höchsten Effizienz in einer Perowskit-Solarzelle. Durch sorgfältiges Ausbalancieren der Absorption von Licht und der Extraktion von Ladungsträgern kann eine optimale Dicke gefunden werden, die den Photostrom maximiert und die Rekombination minimiert, was zur besten Leistung des Geräts führt.

(a) J-V-Eigenschaften der OPSCs mit unterschiedlichen MAPbI3-Dicken. Variationen der OPSC-Leistungsparameter mit verschiedenen Perowskitdicken: (b) VOC, (c) JSC, (d) FF und (e) PCE. (f) QE von Geräten mit verschiedenen MAPbI3-Dicken.

Abbildung 2f zeigt die externe QE (EQE) von Geräten mit unterschiedlichen MAPbI3-Filmdicken. Die EQE des Geräts wurde deutlich verbessert, wenn die Dicke des MAPbI3-Lichtsammlers weniger als 0,7 µm betrug, was darauf hindeutet, dass die Verbesserung der Absorption hoch war. Dennoch stieg der EQE des Geräts weniger an, wenn die Dicke von MAPbI3 mehr als 0,7 µm betrug, was darauf hindeutet, dass der Anstieg der Absorption weniger signifikant war. Mit zunehmender Dicke des MAPbI3-Films war er besser in der Lage, Licht längerer Wellenlängen zu absorbieren50. Das Profil der Ladungsträgererzeugungsrate wird ebenfalls ermittelt und in Abb. 3 dargestellt, um die höhere Durchdringung der Erzeugungsrate in der Absorberschicht bei größeren Dicken zu bestätigen.

Erzeugungsrate im Inneren des Geräts bei unterschiedlichen Dicken der Absorberschicht.

Die Anzahl der Defekte im photoaktiven MAPbI3 hat einen erheblichen Einfluss auf die Ausgangsqualität von Perowskit-Solarzellen. Der VOC des Geräts kann durch Steuerung der Erzeugungs-Rekombinationsrate der Phototräger im Perowskit optimiert werden. Die Shockley-Read-Hall-Rekombination (SRH) könnte eine angemessenere Erklärung für die Korrelation zwischen NT- und OPSC-Leistung liefern37,49. Die Perowskit-Defektdichte in dieser Analyse reicht von 2,45 × 1014 bis 2,45 × 1016 cm−3 und es wird ihr Einfluss auf die Leistung unserer berechneten Arbeit untersucht. Abbildung 4a zeigt J-V-Diagramme, die mit unterschiedlichen NT-Werten aufgezeichnet wurden. Die Ergebnisse zeigen, dass eine geringfügige Verringerung des JSC – von 24,241 auf 23,582 mA/cm2 und eine starke Verringerung des VOC – von 1,188 auf 0,991 V – festgestellt werden, wenn die NT von 2,45 × 1014 auf 2,45 × 1016 cm-3 erhöht wird (Tabelle 3). ). Da FF von VOC abhängig ist, kommt es zu einem deutlichen Rückgang der FF-Werte (von 79,163 auf 66,498 %). Der Wirkungsgrad wurde aufgrund dieser Verringerung der JSC-, VOC- und FF-Werte drastisch von 22,79 auf 15,55 % reduziert. Dies deutet darauf hin, dass ein Anstieg der NT-Werte zu einer größeren Anzahl von Fehlstellen führt, was wiederum den Rekombinationsprozess beschleunigt, wie in Abb. 5 dargestellt. Gemäß dem experimentell ermittelten Wert haben wir hier für den NT-Wert des Perowskits einen Wert von 2,45 gewählt × 1015 cm−3, was Trägerdiffusionslängen (Lp) von Phototrägern von etwa 0,65 µm33 ausmacht.

J-V-Diagramme der OPSCs, die mit variierender (a) Gesamtdefektdichte und (b) Konzentration des flachen Akzeptors in CH3NH3PbI3 erhalten wurden.

Profil der Rekombinationsrate bei unterschiedlicher Defektdichte in der Absorberschicht.

Die Effizienz von OPSC wird maßgeblich von der Menge des verwendeten Dopings beeinflusst. Abhängig von den verwendeten Dotierstoffen kann die Dotierung entweder als n-Typ oder p-Typ kategorisiert werden. Daher hängt die Verbesserung der OPSC-Effizienz von der Einstellung des geeigneten NA-Werts ab. Dopingkonzentrationen können experimentell auf viele verschiedene Arten angepasst werden51. Beispielsweise können Dotierungskonzentrationen und Defektdichtewerte experimentell verändert werden, indem unterschiedliche Dotierstoffe hinzugefügt oder deren Konzentrationen im Perowskit-Material angepasst werden. Die experimentelle Änderung der Dotierungsverhältnisse und die Minimierung von Defekten können auch durch Anpassen der relativen Mengen an Cäsium (Cs), Methylammoniumiodid (MAI), Formamidiniumiodid (FAI) und Bleiiodid (PbI2)52 erreicht werden.

Darüber hinaus wurde die NA des Perowskits von 1016 auf 1020 cm−3 angepasst. Die Ergebnisse sind in Abb. 4b dargestellt, um den Einfluss der Dotierung auf die OPSC-Leistung besser zu verstehen. Nach unseren Erkenntnissen bleiben die J-V-Eigenschaften bei niedrigen NA-Werten unverändert. Dennoch steigt das inhärente eingebaute elektrische Feld (Vbi), wenn NA 1018 cm−3 überschreitet. Die Leistung der Zelle wird durch eine Erhöhung des Vbi gesteigert, da sie zu einer verbesserten Trennung der Phototräger führt. Es wurde gezeigt, dass JSC mit steigenden NA-Werten abnimmt (Tabelle 4). Die Auger-Rekombination könnte einen Rückgang des JSC-Werts mit steigender NA erklären. Die Auger-Rekombination steigt mit steigenden Dotierungsverhältnissen, was die Geräteeffizienz verringert53,54. Hier zeigte sich ein weiterer Rückgang des JSC, wenn die NA über 1019 cm−3 angehoben wurde. Aus diesem Grund haben wir beschlossen, den höchsten Wert für NA in der aktuellen Simulation auf 1019 cm−3 festzulegen.

Der Serienwiderstand (Rs) hat einen großen Einfluss auf den Betrieb des OPSC, insbesondere auf den FF und den Kurzschlussstrom (ISC). Wenn der Widerstand einer Reihenschaltung steigt, sinkt FF. Daher beginnt bei höheren Rs-Werten auch der ISC zu sinken. Daher leidet die Effizienz eines Geräts, wenn Rs recht hoch ist55. Dies veranlasste die Forscher zu untersuchen, wie sich PCE und FF von photoaktivem Perowskit-Material mit Schwankungen der Rs veränderten. Wir bewerten die Leistung des OPSC, während wir die Rs von 0 auf 12 Ω cm2 ändern, um den Einfluss von Rs auf die OPSC-Leistung zu untersuchen. Die J-V-Profile für verschiedene Widerstände sind in Abb. 6a dargestellt. Unsere Forschung zeigt, dass die Photovoltaik eine überlegene Leistung und einen höheren FF bei niedrigeren Rs aufweist (Abb. 6b–e). Mit steigendem Rs nimmt die Effizienz der Geräte rapide ab. Diese Ergebnisse stimmen mit denen anderer Studien überein36,56.

(a) J-V-Eigenschaften der OPSCs mit unterschiedlichen Serienwiderständen. Variationen der OPSC-Leistungsparameter mit verschiedenen Serienwiderständen: (b) VOC, (c) JSC, (d) FF und (e) PCE. (f) J-V-Eigenschaften der OPSCs mit unterschiedlichen Shunt-Widerständen und einem konstanten Serienwiderstand von 3 Ω cm2. Variationen der OPSC-Leistungsparameter mit verschiedenen Shunt-Widerständen: (g) VOC, (h) JSC, (i) FF und (j) PCE.

Der Shunt-Widerstand (Rsh) wird durch die verschiedenen Wege zur Ladungsrekombination im OPSC57 verursacht. Wir simulieren den Betrieb des Geräts, indem wir den Rsh von 0 auf 1000 Ω cm2 ändern, um den Einfluss von Rsh auf die OPSC-Leistung zu untersuchen. Die Änderung von Rsh wirkt sich auf verschiedene Geräteeigenschaften aus, wie in Abb. 6f,j dargestellt. Es wurde festgestellt, dass sich die Leistung von OPSC mit steigendem Rsh verbessert. PCE = 19,15 % und FF = 73,13 % bei 800 Ω cm2 und bei 1000 Ω cm2 erhalten wir PCE = 19,35 % bzw. FF = 73,8 %. Daher stellen wir fest, dass ein Rsh von 800 Ω cm2 optimal ist.

Abbildung 7a zeigt, wie sich eine Änderung der Umgebungstemperatur von 17 auf 57 °C auf die J-V-Diagramme des OPSC-Geräts auswirkt. Es stellt sich heraus, dass sowohl VOC als auch FF leiden, wenn die Temperatur steigt. Allerdings gibt es bei JSC keine spürbaren Veränderungen. Der Wirkungsgrad sinkt allmählich, da sowohl VOC als auch FF von steigenden Temperaturen betroffen sind. Diese Untersuchung zeigt, dass OPSC in einer Umgebungsumgebung eine bessere Effizienz bietet, die über 25 % beträgt; Mit steigender Temperatur nimmt dieser Wirkungsgrad jedoch allmählich ab, wie in Abb. 7b dargestellt. Ein Temperaturanstieg erhöht die Rekombinations- und Umkehrsättigungsströme, was die VOC- und Geräteleistung weiter verringert. Wenn das Gerät außerdem bei einer höheren Temperatur betrieben wird, wird die Bandlücke kleiner, was zu einer stärkeren Rekombination der Exzitonen und einer geringeren Effizienz führen kann58. Diese Beobachtung kann bei der Auswahl von OPSC in tropischen Gebieten äußerst wichtig sein.

(a) Einfluss der Betriebstemperatur in Bezug auf (a) J-V-Kurven und (b) PV-Parameter (JSC, VOC, FF und PCE).

Abschließend wurde die Leistung des optimierten OPSC mit der eines OPSC aus Indiumgalliumzinkoxid (IGZO) als ETM-Schicht verglichen (siehe Abb. 8a). Kürzlich wurde IGZO als ETM verwendet; Aufgrund seines hohen µe, seiner Umweltstabilität, seiner niedrigen Verarbeitungstemperaturen und seiner mit Perowskit vergleichbaren Elektronenaffinität ist es vielversprechend37,44,59. Wie wir in der Nebentabelle von Abb. 8 sehen können, zeigte das In2S3-basierte Gerät vergleichbare Photovoltaikparameter wie das IGZO-basierte Gerät. Es wird erwartet, dass die Ergebnisse dieser Studie in naher Zukunft die Herstellung hocheffizienter Perowskit-Solarzellen erleichtern werden. Das Energieniveaulayout wird durch den Einbau eines ETM, einer MAPbI3-Absorptionsschicht und Spiro-OMeTAD als HTM konstruiert. Diese Anordnung beeinflusst den Valenz-/Leitungsbandversatz, der sich auf die Variation im Valenzband zwischen dem HTM und dem Perowskit sowie auf das Leitungsband zwischen dem ETM und dem Perowskit bezieht. Der Energieniveauversatz an den Schnittstellen ETM/MAPbI3 und MAPbI3/HTM hat großen Einfluss auf die Leistung der Solarzelle36. Abbildung 8b,c zeigt, dass in den OPSCs, die auf In2S3- und IGZO-Schichten basieren, die Quasi-Fermi-Niveaus Fn und Fp mit EC und EV koexistieren. Wie gezeigt, zeigten die In2S3- und IGZO-basierten Strukturen einen kleinen Leitungsbandversatz (CBO) von 0,121 eV und 0,294 eV an der ETM/MAPbI3-Schnittstelle, was darauf hinweist, dass In2S3 ETM eine bessere Schnittstelle für den Elektronentransport bietet. Allerdings zeigte der IGZO-Film einen größeren Valenzbandversatz an der ETM/MAPbI3-Schnittstelle, was für die Blockierung des Rückflusses von Löchern und die Unterdrückung der Rekombinationsrate im OPSC von Bedeutung ist.

(a) J-V-Kurven von Perowskit-Solarzellen mit verschiedenen ETMs, einschließlich In2S3- und IGZO-Filmen. Bandoffset-Verhalten des vorgeschlagenen OPSC basierend auf (b) In2S3 und (c) IGZO. Das Diagramm wurde unter Verwendung optimierter Dicken von ETMs (200 nm) und MAPbI3-Schicht (700 nm) berechnet. (d) EQE von OPSCs mit verschiedenen ETMs bei einer Dicke von 200 nm.

Schließlich haben wir die EQE-Spektren von In2S3- und IGZO-ETM-basierten OPSCs geschätzt, wie in Abb. 8d dargestellt. Der EQE kann je nach den spezifischen Merkmalen der Halbleiter und dem Design der Zelle variieren. Es wurde nachgewiesen, dass OPSC auf IGZO-ETM-Basis im gesamten sichtbaren Spektrum ein relativ höheres QE-Spektrum aufweisen als OPSC auf In2S3-ETM-Basis. Dies liegt daran, dass IGZO über eine große Bandlücke verfügt, die es ihm ermöglicht, eine minimale Menge an sichtbarem Licht zu absorbieren und gleichzeitig effektiv Elektronen aus dem MAPbI3-Film zu extrahieren. Im Allgemeinen kann der Schluss gezogen werden, dass die Verwendung von In2S3- und IGZO-ETMs die EQE von OPSCs wirksam verbessern kann. Die Auswahl eines geeigneten ETM hängt jedoch von den spezifischen Anforderungen des Geräts und dem bevorzugten Wellenlängenbereich für optimale Leistung ab.

Wir haben Einblicke in die Beziehung zwischen der Leistung des Geräts und der Defektdichte bereitgestellt, die für die Optimierung des Herstellungsprozesses und die Verbesserung der Leistung des Geräts nützlich sein könnten. Ein möglicher Ansatz zur Lösung dieses Problems besteht darin, die Wachstumsbedingungen während des Herstellungsprozesses zu optimieren, um die Defektdichte zu minimieren. Durch sorgfältige Steuerung der Temperatur, des Drucks und einiger anderer wichtiger Parameter des Schleuderbeschichtungsverfahrens während des Wachstumsprozesses ist es beispielsweise möglich, die Anzahl von Defekten im Gerät zu reduzieren. Zur Reduzierung der Defektdichte können auch Grenzflächenpassivierung und Anionen-/Kationen-Engineering durchgeführt werden. Darüber hinaus könnten Nachwachstumsverarbeitungstechniken wie Glühen auch die Defektdichte im Material verringern. Zusammenfassend stimmen wir darin überein, dass die Möglichkeit, die Eigenschaften des Geräts auf Fertigungs- oder Industrieebene anzupassen, ein wichtiger Gesichtspunkt ist.

Zum ersten Mal hat das SCAPS-1D-Modell das Potenzial von In2S3 als alternativer ETM-Film in OPSCs untersucht, um die PV-Stabilität zu erhöhen, die Effizienz zu steigern und das Hystereseverhalten zu reduzieren. Probleme mit Unvollkommenheiten und hohen Temperaturen sind von grundlegender Bedeutung für die Simulationsanalyse. Theoretisch kann In2S3 TiO2 als ETL in OPSC ersetzen, und die Ergebnisse zeigten, dass Defektzustände einen erheblichen Einfluss auf die OPSC-Effizienz bei Defektdichten über 2,45 × 1015 cm−3 haben. Schließlich funktioniert OPSC am besten zwischen 20 und 30 °C. Das optimierte Design mit einem Wirkungsgrad von 20,15 % (VOC = 1,089 V, JSC = 24,18 mA/cm2 und FF = 76,45 %) wirft Licht auf die Möglichkeit von In2S3 als geeignetes ETL. Diese Studie ebnet den Weg für die praktische Umsetzung von Indiumsulfid als potenzielles ETL für MAPbI3-Perowskit-Solarzellen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren danken der University of Warith Al-Anbiya (Irak) für technische Unterstützung.

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Mustafa KA Mohammed, Ali K. Al-Mousoi und Rahul Pandey.

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, Cornell University, Ithaca, NY, 14850, USA

Davoud Dastan

University of Warith Al-Anbiya, 56001, Karbala, Irak

Mustafa KA Mohammed

Fakultät für Elektrotechnik, College of Engineering, Al-Iraqia University, Bagdad, 10011, Irak

Ali K. Al-Mousoi

Solar Lab, GLA University, Mathura, 281406, Indien

Anjan Kumar

Technische Hochschule für Ingenieurwissenschaften, Al-Bayan-Universität, Bagdad, 10011, Irak

Sinan Q. Salih

Fakultät für Datenwissenschaft und Informationstechnologie, INTI International University, BBN Initial Broadcast, 71800, Nilai, Negeri Sembilan, Malaysia

PS JosephMr

Abteilung für Angewandte Wissenschaften, Technische Universität Irak, Bagdad, 10011, Irak

Duha S. Ahmed

VLSI Center of Excellence, Chitkara University Institute of Engineering and Technology, Chitkara University, Rajpura, Punjab, 140417, Indien

Rahul Pandey

Abteilung für Bau- und Umweltingenieurwesen, King Fahd University of Petroleum & Minerals, Dhahran, 31261, Saudi-Arabien

Zaher Mundher Yaseen

Interdisziplinäres Forschungszentrum für Membranen und Wassersicherheit, King Fahd University of Petroleum & Minerals, Dhahran, 31261, Saudi-Arabien

Zaher Mundher Yaseen

Institut für Elektronik. Forschungseinrichtung für Atomenergie, Bangladesh Atomic Energy Commission, Dhaka, 1349, Bangladesch

M. Khalid Hossain

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Konzeptualisierung, Methodik, Software, Validierung, AKA, AK, SQS, MKAM; formale Analyse, Untersuchung, Ressourcen, Datenkuratierung, Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, MKH, ZMY, DSA; Betreuung, Projektverwaltung, DD, RP, PSJ Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt. Alle Autoren stimmen der Veröffentlichung zu.

Korrespondenz mit Mustafa KA Mohammed oder PS JosephNg.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Dastan, D., Mohammed, MKA, Al-Mousoi, AK et al. Einblicke in die photovoltaischen Eigenschaften von Indiumsulfid als Elektronentransportmaterial in Perowskit-Solarzellen. Sci Rep 13, 9076 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36427-3

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Eingegangen: 01. Februar 2023

Angenommen: 03. Juni 2023

Veröffentlicht: 05. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36427-3

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Einblicke in die photovoltaischen Eigenschaften von Indiumsulfid als Elektronentransportmaterial in Perowskit-Solarzellen